近日,化工学院刘希恩教授团队在电解水制氢领域取得新进展。相关研究成果以“Boosting Hydrogen Evolution Reaction byPhase Engineering andPhosphorus Doping on Ru/P-TiO2”为题,发表在Angew. Chem. Int. Ed.文章链接:https://doi.org/10.1002/anie.202212196。
可再生能源电力电解水制氢是最具发展前景的绿色可持续制氢技术。目前,碱性介质电解水制氢相较于酸性介质电解水制氢而言,技术相对成熟,应用更为广泛。然而,在碱性介质中,首先需要发生水的解离产生质子,这使得HER在碱性介质中的动力学比酸性介质中低2~3个数量级。同时,根据Sabatier规则,高性能HER电催化剂应具有合适的氢吸附自由能。因此,协同优化碱性HER的水解离和氢脱附基元步骤至关重要但极具挑战性。
本文设计制备了一种痕量磷掺杂的富氧缺陷二氧化钛负载Ru团簇复合材料—Ru/P-TiO2。该材料在碱性介质中展现出类似于商业Pt/C的几何活性,且质量活度比Pt/C提升了34.3倍。实验结合理论计算研究表明,金红石相TiO2基底相较于锐钛矿相TiO2基底更有利于增强HER活性。金红石TiO2表面丰富的氧空位有利于促进水的吸附和解离,而掺杂的P以P5+形式存在,取代部分Ti4+,有利于促使吸附氢从表面Ru位点溢流到表面P位点从而促进H2的形成。由此可见,相工程和磷掺杂协同提升了碱性HER活性。
该工作得到了山东省泰山学者人才工程、国家自然科学基金、山东省优秀青年基金等的资助。博士生周士正、Haeseong Jang、秦清教授为论文共同第一作者;刘希恩教授、秦清教授、刘尚果副教授、Prof. Cho为论文的共同通讯作者。771771威尼斯cm大全为第一通讯单位。